Investigation of the Leaching Behavior of Copper-Containing Waste Sludge Using Different Acid Solutions

Öz

This study investigated the evaluation of copper-containing waste sludge using various acid solutions. Waste sludge was obtained as a by-product during the production of copper sulfate pentahydrate (CuSO4∙5H2O). 15-20% of the world's copper production is realized by processing secondary raw materials (scrap, slag, waste, etc.). This waste sludge should be evaluated since it has high copper content (26.44% Cu by wt.). Waste sludge was beneficiated by hydrometallurgical processes using different acid solutions (sulfuric, hydrochloric, and nitric acid) at varying temperatures (60°C, 80°C), solid-liquid ratio (1/5, 1/10, 1/20), and acid concentrations (1 M, 3 M). The highest Cu leaching efficiency was achieved with 99.6 wt. % by using a 3 M HNO3 solution at a solid-liquid ratio of 1/20 at 60 °C. Minitab 21.2 Statistical Software was used for the statistical analysis of the leaching process. Analysis of factors and interactions, analysis of variance (ANOVA), and linear regression analyses were calculated for selected factors and their levels. It has been found that the order of action of the factors is from high to low: S/L ratio - Acid type - Molarity - Temperature. It has been determined that Acid type * S/L ratio and Acid type * S/L Ratio * Molarity interactions have a high effect on Cu leaching efficiency. The F0 , Fcritic and P-values are calculated for the 95% confidence level. The determination coefficient (R2) value reached 99.49% in the linear regression analysis,. The equations based on temperature, solid-liquid ratio, and acid concentration are derived for each acid type.

Anahtar Kelimeler

• Waste Recovery
• Copper
• Leaching
• Statistical Analysis

Bakır İçerikli Atık Çamurun Farklı Asit Çözeltileri Kullanılarak Çözünme Davranışının İncelenmesi

Öz

Bu çalışmada, bakır içerikli bir malzeme olan ve bakır sülfat pentahidrat (CuSO4∙5H2O) üretimi sırasında oluşan atık çamurun çeşitli asit çözeltileri kullanılarak değerlendirilme olanaklarının araştırılması amaçlanmıştır. Dünya bakır üretiminin % 15-20’si ikincil hammaddelerin (hurda, curuf, atık, v.b.) işlenmesi ile gerçekleşmektedir. CuSO4∙5H2O üretiminde açığa çıkan atık çamurun yüksek bakır içeriğine sahip olması (ağ. % 26,44 Cu), bu atık malzemenin değerlendirilmesini gerekli kılmaktadır. Atık çamur, farklı asit çözeltilerinin (sülfürik asit, hidroklorik asit, nitrik asit) değişen sıcaklık (60°C, 80°C), katı-sıvı oranı (1/5, 1/10, 1/20) ve asit konsantrasyonunda (1 M, 3 M); hidrometalurjik süreçler kullanılarak değerlendirilmiştir. Ağırlıkça % 99,6’ya varan değerlerde bakır çözeltiye alma verimine 1/20 katı-sıvı oranındaki 3 M HNO3 çözeltisinin 60 °C sıcaklıkta kullanılmasıyla ulaşılmıştır. Çözültiye alma işleminin istatistiksel analizi için Minitab 21.2 İstatistiksel Yazılımı kullanılmış, seçilen faktör ve seviyelerinde, faktör ve etkileşimlerin analizi, varyans analizi (ANOVA) ve lineer regresyon analizleri hesaplanmıştır. Faktörlerin etki sırası, yüksekten düşüğe doğru, K/S oranı – Asit türü – Molarite – Sıcaklık şeklinde olduğu bulunmuştur. Asit türü * K/S oranı ve Asit türü * K/S Oranı * Molarite etkileşimlerinin verim üzerine yüksek etkiye sahip olduğu tespit edilmiştir. F0 , Fkritik ve P-değerleri % 95 güvenirlilik seviyesi için hesaplanmış olup, yapılan lineer regresyon analizlerinde % 99,49’a ulaşan determinasyon katsayısı (R2) değerine ulaşılmıştır. Her bir asit türü için sıcaklık, katı-sıvı oranı ve asit konsantrasyonuna bağlı denklemler türetilmiştir.

Anahtar Kelimeler

• Atık Kazanımı
• Bakır
• Çözeltiye Alma
• İstatistiksel Analiz

Kaynakça

1. [1] Schlesinger, M.E., King, M.J., Sole, K.C., Davenport, W.G. 2011. Production and use. ss 13-30. Schlesinger, M.E., King, M.J., Sole, K.C., Davenport, W.G., ed. 2011. Extractive Metallurgy of Copper, Elsevier, UK, 455s.
2. [2] U.S. Geological Survey. 2022. Mineral commodity summaries 2022. U.S. Geological Survey, ABD, 202s.
3. [3] Schlesinger, M.E., King, M.J., Sole, K.C., Davenport, W.G. 2011. Overview. ss 1-12. Schlesinger, M.E., King, M.J., Sole, K.C., Davenport, W.G., ed. 2011. Extractive Metallurgy of Copper, Elsevier, UK, 455s.
4. [4] Richardson, H.W. 1997. Handbook of copper compounds and applications. Marcel Dekker, Inc., New York. 431s.
5. [5] Aktas, S. 2011. A novel purification method for copper sulfate using ethanol. Hydrometallurgy, Cilt. 106(3-4), s. 175-178. DOI: 10.1016/j.hydromet.2011.01.001
6. [6] Giulietti, M., Seckler, M.M., Derenzo, S., Schiavon, L.H., Valarelli, J.V., Nyvlt, J. 1999. Effect of selected parameters on crystallization of copper sulphate pentahydrate. Crystal Research and Technology: Journal of Experimental and Industrial Crystallography, Cilt. 34(8), s. 959-967. DOI: 10.1002/(SICI)1521-4079(199909)34:8<959::AID-CRAT959>3.3.CO;2-O
7. [7] Justel, F.J., Camacho, D.M., Taboada, M.E., Roberts, K.J. 2019. Crystallisation of copper sulphate pentahydrate from aqueous solution in absence and presence of sodium chloride. Journal of Crystal Growth, Cilt. 525, s. 125204. DOI: 10.1016/j.jcrysgro.2019.125204
8. [8] Panda, R., Jha, M.K., Pathak, D.D., Gupta, R. 2020. Recovery of Ag, Cu, Ni and Fe from the nitrate leach liquor of waste ICs, Minerals Engineering, Cilt. 158, s. 106584. DOI: 10.1016/j.mineng.2020.106584

9. [9] Wstawski, S., Emmons-Burzynska, M., Rzelewska-Piekut, M., Skrzypczak, A., Regel-Rosocka, M. 2021. Studies on copper(II) leaching from e-waste with hydrogen sulfate ionic liquids: Effect of hydrogen peroxide, Hydrometallurgy, Cilt. 205, s. 105730. DOI: 10.1016/j.hydromet.2021.105730
10. [10] Trinh, H.B., Kim, S., Lee, J. 2020. Selective copper recovery by acid leaching from printed circuit board waste sludge, Metals, Cilt. 10 (2), s. 293. DOI: 10.3390/met10020293
11. [11] Khanlarian, M., Rashchi, F., Saba, M. 2019. A modified sulfation-roasting-leaching process for recovering Se, Cu, and Ag from copper anode slimes at a lower temperature, Journal of Environmental Management, Cilt. 235, s. 303-309. DOI: 10.1016/j.jenvman.2019.01.079
12. [12] Xian, J., Zhu, N., Zhu, W., Wang, J., Wu, P. 2022. A green and economical process for resource recovery from precious metals enriched residue of copper anode slime, Journal of Cleaner Production, Cilt. 369, s. 133341. DOI: 10.1016/j.jclepro.2022.133341
13. [13] Liu, S., Cai, Y., Zhang, Y., Su, Z., Jiang, T. 2022. Selective separation of base metals and high-efficiency enrichment of precious metals from scrap copper anode slime, Separation and Purification Technology, Cilt. 296, s. 121378. DOI: 10.1016/j.seppur.2022.121378
14. [14] Mussapyrova, L., Nadirov, R., Balaz, P., Rajnak, M., Bures, R., Balaz, M. 2021. Selective room-temperature leaching of copper from mechanically activated copper smelter slag, Journal of Materials Research and Technology, Cilt. 12, s. 2011-2025. DOI: 10.1016/j.jmrt.2021.03.090
15. [15] Mikula, K., Skrzypczak, D., Izydorczyk, G., Baśladyńska, S., Szustakiewicz, K., Gorazda, K., Moustakas, K., Chojnacka, K., Witek-Krowiak, A., 2022. From hazardous waste to fertilizer: Recovery of high-value metals from smelter slags. Chemosphere, Cilt. 297, s. 134226. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2022.134226
16. [16] Sabzezari, B., Koleini, S.M.J., Ghassa, S., Shahbazi, B., Chehreh Chelgani, S., 2019. Microwave-leaching of copper smelting dust for Cu and Zn extraction. Materials, Cilt. 12(11), s. 1822. DOI: 10.3390/ma12111822
17. [17] Jandova, J., Štefanová, T.Á., Niemczyková, R., 2000. Recovery of Cu-concentrates from waste galvanic copper sludges. Hydrometallurgy, Cilt. 57(1), s. 77-84. DOI: 10.1016/S0304-386X(00)00101-8
18. [18] Borsynbayev, A., Omarov, K., Mustafin, Y., Havlíček, D., Absat, Z., Muratbekova, A., Kaikenov, D., Pudov, A., Shuyev, N., 2022. Study of copper leaching from the tailings of the Karagaily concentrating factory using an electric hydropulse discharge. Journal of the Serbian Chemical Society, Cilt. 87 (7-8), s. 925-937. DOI: 10.2298/JSC210622005B
19. [19] Bang, H., Kim, J., Kim, K., Hyun, S., 2020. Effect of drying treatment on the leachability of metallic elements from weathered solid mine wastes. Chemosphere, Cilt. 248, s.126111. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2020.126111
20. [20] Lee, I.H., Kuan, Y.C., Chern, J.M., 2006. Factorial experimental design for recovering heavy metals from sludge with ion-exchange resin. Journal of hazardous materials, Cilt. 138(3), s. 549-559. DOI: 10.1016/j.jhazmat.2006.05.090
21. [21] Saidi, M., Kadkhodayan, H., 2020. Experimental and simulation study of copper recovery process from copper oxide ore using aspen plus software: Optimization and sensitivity analysis of effective parameters. Journal of Environmental Chemical Engineering, Cilt. 8(3), s.103772. DOI: 10.1016/j.jece.2020.103772
22. [22] Tanaydin, M.K., Tanaydin, Z.B., Demirkiran, N., 2022. Optimization of process parameters and kinetic modelling for leaching of copper from oxidized copper ore in nitric acid solutions. Transactions of Nonferrous Metals Society of China, Cilt. 32(4), s.1301-1313. DOI: 10.1016/S1003-6326(22)65875-8
23. [23] Yılmaz, E., Ahlatcı, F., Yazıcı, E.Y., Celep, O., Deveci, H., 2017. Recovery of cyanide from effluents using carbon dioxide. Mugla Journal of Science and Technology, Cilt. 3(2), s. 171-177. DOI: 10.22531/muglajsci.346041
24. [24] Kavcı, E., 2021. Malahit yeşili boyar maddesinin çam kozalağı ile adsorpsiyonunun Taguchi metodu ile incelenmesi. Dokuz Eylül Üniversitesi Mühendislik Fakültesi Fen ve Mühendislik Dergisi, Cilt. 23(67), s. 129-135. DOI: 10.21205/deufmd.2021236711
25. [25] Yilmaz, C.E., Aslani, M.A.A., Aslani, C.K., 2019. Helianthus Annuus çekirdeği kabuklarında toryum sorpsiyonunun taguchi metodu kullanılarak incelenmesi. Dokuz Eylül Üniversitesi Mühendislik Fakültesi Fen ve Mühendislik Dergisi, Cilt. 21(63), s. 741-747. DOI: 10.21205/deufmd.2019216306
26. [26] Kalyon, A., 2019. Elektro Erozyon ile İşlemede Yüzey Pürüzlülüğünün ve İş Parçası İşleme Hızının Taguchi Tekniği ile Optimizasyonu. Dokuz Eylül Üniversitesi Mühendislik Fakültesi Fen ve Mühendislik Dergisi, Cilt. 21(62), s. 595-605. DOI: 10.21205/deufmd.2019216223
27. [27] Yıldız, Y., 2017. Biyomedikal uygulamalar için magnezyum-kalsiyum (Mg-0.8 Ca) alaşiminin dalma elektro erozyon ile işlenmesi. Dokuz Eylül Üniversitesi Mühendislik Fakültesi Fen ve Mühendislik Dergisi, Cilt. 20(59), s. 336-346. DOI: 10.21205/deufmd. 2018205927
28. [28] Evran, S., 2018. Critical Buckling Load Analysis of Layered Functionally Graded Shell Structures. Dokuz Eylül Üniversitesi Mühendislik Fakültesi Fen ve Mühendislik Dergisi, Cilt. 20(59), s. 595-605. DOI: 10.21205/deufmd. 2018205946
29. [29] Sarıışık, G., Özkan, E., 2017. Mermerlerin CNC Makinesi ile İşlenmesinde Kesme Kuvvetleri ve Spesifik Kesme Enerjisinin İstatistiksel Analizi. Dokuz Eylül Üniversitesi Mühendislik Fakültesi Fen ve Mühendislik Dergisi, Cilt. 19(55), s. 178-193. DOI: 10.21205/deufmd. 2017195514
30. [30] Stahle L., Wold, S., 1989. Analysis of variance (ANOVA). Chemometrics and intelligent laboratory systems, Cilt. 6(4), s.259-272. DOI: 10.1016/0169-7439(89)80095-4
31. [31] Chen, T., Xu, M., Tu, J., Wang, H., Niu, X. 2018. Relationship between Omnibus and Post-hoc Tests: An Investigation of performance of the F test in ANOVA. Shanghai archives of psychiatry, Cilt. 30(1), s. 60. DOI: 10.11919/j.issn.1002-0829.218014
32. [32] Tabachnick, B.G., Fidell, L.S., 2007. Experimental designs using ANOVA. Thomson/Brooks/Cole, ABD. S.724.