Tetrasiklin Giderimi için Elektrokimyasal Oksidasyon Yöntemi

Yıl 2023, Cilt: 39 Sayı: 1, 54 - 69, 02.05.2023

Muhammed Arslantaş Ömür Gökkuş

Öz

Bu çalışmada dünya genelinde yaygın olarak kullanılan antibiyotik tetrasiklin etken maddesinin doğrudan elektrooksidasyon yöntemlerinden birisi olan anodik oksidasyon prosesi ile giderimi amaçlanmıştır. Deneysel çalışmalar esnasında titanyum anot ve paslanmaz çelik katot elektrot konfigürasyonu ile 60 dakikalık elektroliz esnasında tetrasiklin giderimi araştırılmıştır. Çalışmada elektrokimyasal proses performansını etkileyen pH, akım şiddeti, destek elektrolit konsantrasyonu ve ilaç etken madde konsantrasyonu gibi temel işletme parametrelerinin optimum düzeyleri tespit edilmiştir. Ayrıca optimum işletme koşullarında prosese ait kinetik parametreler incelenerek yapancı birinci derece reaksiyon hız sabitleri belirlenmiştir. Buna göre titanyum anot kullanılarak yürütülen deneysel çalışmalarda optimum işletme koşulları pH, akım şiddeti, destek elektrolit konsantrasyonu ve tetrasiklin başlangıç konsantrasyonu sırasıyla 3, 100 mA, 10 mM NaSO4 ve 10 mg/L tetrasiklin konsantrasyonu olarak belirlenmiştir. Belirtilen bu çalışma koşullarında %55,35 tetrasiklin giderimine ulaşılmıştır. Diğer taraftan 20 – 120 mA akım şiddetleri için reaksiyon hız sabitleri incelendiğinde ise 100 mA akım şiddeti değerinde en yüksek reaksiyon hız sabiti değerine (k=0,0148) ulaşıldığı görülmüştür. Optimum işletme koşullarında toplam organik karbon (TOK) giderimi incelendiğinde ise %25,8 TOK giderimine ulaşılabildiği görülmüştür. Deneysel çalışmalar esnasında incelenen diğer bir parametre ise sistem enerji tüketimleridir. Bu bağlamda 10 mg L-1 tetrasiklin konsantrasyonu için anodik oksidasyon prosesi uygulandığında 120 mA’lik akım şiddetinde 46,80 kWh/m3 lük bir enerji tüketimi söz konusudur. Ancak prosesin optimum giderim sağladığı 100 mA akım şiddeti için 43,20 kWh/m3 lük bir enerji gereksinimi duyulmaktadır. Anodik oksidasyon prosesi ile tetrasiklin giderimi için yapılan çalışmalar neticesinde belirlenen koşullarda toksisite testleri de yapılmış olup, deneysel çalışmalarda kullanılan tetrasiklin konsantrasyonu için herhangi bir toksisite bulgusuna rastlanmamıştır.

Anahtar Kelimeler

Tetrasiklin, Titanyum Anot, Paslanmaz Çelik, Elektrooksidasyon, Farmasotik

Destekleyen Kurum

Erciyes Üniversitesi Bilimsel Araştırma Projeleri Birimi

Proje Numarası

FYL-2021-10724

Teşekkür

Bu çalışma Erciyes Üniversitesi Bilimsel Araştırma Projeleri Birimi tarafından FYL-2021-10724 nolu Yüksek Lisans tez projesi ile desteklenmiştir. Desteklerinden dolayı Erciyes Üniversitesine teşekkür ederiz.

Kaynakça

• C. Brinzila, N. Monteiro, M. Pacheco, L. Ciríaco, I. Siminiceanu, A. Lopes, Degradation of tetracycline at a borondoped diamond anode: influence of initial pH, applied current intensity and electrolyte, Environ Sci Pollut Res, 21 (2014) 8457-8465.
• I. Yahiaoui, F. Aissani-Benissad, F. Fourcade, A. Amrane, Removal of tetracycline hydrochloride from water based on direct anodic oxidation (Pb/PbO2 electrode) coupled to activated sludge culture, Chemical Engineering Journal, 221 (2013) 418-425. Tetrasiklin Giderimi için Elektrokimyasal Oksidasyon Yöntemi 68
• C.I. Brinzila, M.J. Pacheco, L. Ciríaco, R.C. Ciobanu, A. Lopes, Electrodegradation of tetracycline on BDD anode, Chemical Engineering Journal, 209 (2012) 54-61. [4] J.P.T. da Silva Santos, J. Tonholo, A.R. de Andrade, V. Del Colle, C.L.d.P. e Silva, The electro-oxidation of tetracycline hydrochloride in commercial DSA® modified by electrodeposited platinum, Environ Sci Pollut Res, 28 (2021) 23595-23609.
• J. Wang, D. Zhi, H. Zhou, X. He, D. Zhang, Evaluating tetracycline degradation pathway and intermediate toxicity during the electrochemical oxidation over a Ti/Ti4O7 anode, Water Research, 137 (2018) 324-334.
• H. Zhang, F. Liu, X. Wu, J. Zhang, D. Zhang, Degradation of tetracycline in aqueous medium by electrochemical method, Asia-Pacific Journal of Chemical Engineering, 4 (2009) 568-573.
• J. Liu, S. Zhong, Y. Song, B. Wang, F. Zhang, Degradation of tetracycline hydrochloride by electro-activated persulfate oxidation, Journal of Electroanalytical Chemistry, 809 (2018) 74-79.
• T.-S. Chen, R.-W. Tsai, Y.-S. Chen, K.-L. Huang, Electrochemical degradation of tetracycline on BDD in aqueous solutions, Int. J. Electrochem. Sci, 9 (2014) e8434.
• M. Miyata, I. Ihara, G. Yoshid, K. Toyod, K. Umetsu, Electrochemical oxidation of tetracycline antibiotics using a Ti/IrO2 anode for wastewater treatment of animal husbandry, Water Science and Technology, 63 (2011) 456-461.
• A.J. dos Santos, E. Brillas, P.L. Cabot, I. Sirés, Simultaneous persulfate activation by electrogenerated H2O2 and anodic oxidation at a boron-doped diamond anode for the treatment of dye solutions, Science of The Total Environment, 747 (2020) 141541.
• J. Zhang, Y. Zhou, B. Yao, J. Yang, D. Zhi, Current progress in electrochemical anodic-oxidation of pharmaceuticals: Mechanisms, influencing factors, and new technique, Journal of Hazardous Materials, 418 (2021) 126313.
• K. Zhu, H. Qi, X. Sun, Z. Sun, Anodic oxidation of diuron using Co3O4/graphite composite electrode at low applied current, Electrochimica Acta, 299 (2019) 853-862.
• S. Belkacem, S. Bouafia, M. Chabani, Study of oxytetracycline degradation by means of anodic oxidation process using platinized titanium (Ti/Pt) anode and modeling by artificial neural networks, Process Safety and Environmental Protection, 111 (2017) 170-179.
• O. Turkay, S. Barışçı, E. Ulusoy, M.G. Şeker, A. Dimoglo, Anodic oxidation of anti-cancer drug Imatinib on different electrodes: Kinetics, transformation by-products and toxicity assessment, Electrochimica Acta, 263 (2018) 400-408.
• S. Liang, H. Lin, X. Yan, Q. Huang, Electro-oxidation of tetracycline by a Magnéli phase Ti4O7 porous anode: Kinetics, products, and toxicity, Chemical Engineering Journal, 332 (2018) 628-636.
• N. Klidi, D. Clematis, M. Delucchi, A. Gadri, S. Ammar, M. Panizza, Applicability of electrochemical methods to paper mill wastewater for reuse. Anodic oxidation with BDD and TiRuSnO2 anodes, Journal of Electroanalytical Chemistry, 815 (2018) 16-23.
• K. Gurung, M.C. Ncibi, M. Shestakova, M. Sillanpää, Removal of carbamazepine from MBR effluent by electrochemical oxidation (EO) using a Ti/Ta2O5-SnO2 electrode, Applied Catalysis B: Environmental, 221 (2018) 329-338.
• E.M.S. Oliveira, F.R. Silva, C.C.O. Morais, T.M.B.F. Oliveira, C.A. Martínez-Huitle, A.J. Motheo, C.C. Albuquerque, S.S.L. Castro, Performance of (in)active anodic materials for the electrooxidation of phenolic wastewaters from cashew-nut processing industry, Chemosphere, 201 (2018) 740-748.
• E.A. Serna-Galvis, J. Silva-Agredo, A.L. Giraldo-Aguirre, O.A. Flórez-Acosta, R.A. Torres-Palma, High frequency ultrasound as a selective advanced oxidation process to remove penicillinic antibiotics and eliminate its antimicrobial activity from water, Ultrasonics sonochemistry, 31 (2016) 276-283. Tetrasiklin Giderimi için Elektrokimyasal Oksidasyon Yöntemi 69
• O.A. Abafe, J. Späth, J. Fick, S. Jansson, C. Buckley, A. Stark, B. Pietruschka, B.S. Martincigh, LC-MS/MS determination of antiretroviral drugs in influents and effluents from wastewater treatment plants in KwaZuluNatal, South Africa, Chemosphere, 200 (2018) 660-670.
• D. Abhijit, K. Lokesh, R. Bejankiwar, T. Gowda, Electrochemical oxidation of pharmaceutical effluent using cast iron electrode, Journal of Environmental Science & Engineering, 47 (2005) 21-24.
• A.T. Besha, A.Y. Gebreyohannes, R.A. Tufa, D.N. Bekele, E. Curcio, L. Giorno, Removal of emerging micropollutants by activated sludge process and membrane bioreactors and the effects of micropollutants on membrane fouling: A review, Journal of environmental chemical engineering, 5 (2017) 2395-2414.
• Y. Aminot, K. Le Menach, P. Pardon, H. Etcheber, H. Budzinski, Inputs and seasonal removal of pharmaceuticals in the estuarine Garonne River, Marine Chemistry, 185 (2016) 3-11.
• Y. Aminot, X. Litrico, M. Chambolle, C. Arnaud, P. Pardon, H. Budzindki, Development and application of a multi-residue method for the determination of 53 pharmaceuticals in water, sediment, and suspended solids using liquid chromatography-tandem mass spectrometry, Analytical and bioanalytical chemistry, 407 (2015) 8585- 8604.
• C. Akarsu, F. Taner, A. Ayol, Sızıntı Suyunun Elektrooksidasyon Prosesi ile Arıtılması, 2nd Internatıonal Symposıum on Envıronment and Moralıty ISEM, (2014) 914-920.
• A. APHA, Standard methods for the examination of water and wastewater. 20th ed. American Public Health Association, Washington DC, (1998).
• M. Panizza, I. Sirés, G. Cerisola, Anodic oxidation of mecoprop herbicide at lead dioxide, Journal of Applied Electrochemistry, 38 (2008) 923-929.
• A. Ansari, D. Nematollahi, Convergent paired electrocatalytic degradation of p-dinitrobenzene by Ti/SnO2- Sb/β-PbO2 anode. A new insight into the electrochemical degradation mechanism, Applied Catalysis B: Environmental, 261 (2020) 118226.
• İ.Y. Köktaş, Ö. Gökkuş, Removal of salicylic acid by electrochemical processes using stainless steel and platinum anodes, Chemosphere, 293 (2022) 133566.
• Ö. Gökkuş, Y.Ş. Yıldız, Application of electro-Fenton process for medical waste sterilization plant wastewater, Desal. Water Treat., (2016) 1-12.
• C. Brinzila, N. Monteiro, M. Pacheco, L. Ciríaco, I. Siminiceanu, A. Lopes, Degradation of tetracycline at a borondoped diamond anode: influence of initial pH, applied current intensity and electrolyte, Environ Sci Pollut Res, 21 (2014) 8457-8465.
• İ.Y. Köktaş, Ö. Gökkuş, İ.A. Kariper, A. Othmani, Tetracycline removal from aqueous solution by electrooxidation using ruthenium-coated graphite anode, Chemosphere, (2023) 137758.
• S. Liu, X.-r. Zhao, H.-y. Sun, R.-p. Li, Y.-f. Fang, Y.-p. Huang, The degradation of tetracycline in a photo-electroFenton system, Chemical Engineering Journal, 231 (2013) 441-448.
• M.J. Nunes, N. Monteiro, M.J. Pacheco, A. Lopes, L. Ciríaco, Ti/β-PbO2 versus Ti/Pt/β-PbO2: influence of the platinum interlayer on the electrodegradation of tetracyclines, Journal of Environmental Science and Health, Part A, 51 (2016) 839-846.
• N. Barhoumi, N. Oturan, S. Ammar, A. Gadri, M.A. Oturan, E. Brillas, Enhanced degradation of the antibiotic tetracycline by heterogeneous electro-Fenton with pyrite catalysis, Environmental Chemistry Letters, 15 (2017) 689-693.
• O.M. Cornejo, I. Sirés, J.L. Nava, Characterization of a flow-through electrochemical reactor for the degradation of ciprofloxacin by photoelectro-Fenton without external oxygen supply, Chemical Engineering Journal, 455 (2023) 140603.